La prensa afirmaba que tenía un precontrato con el Barcelona pero lo desmintió y dijo que tenía varias opciones, pero que todavía no se decidía por ninguna y que no abandonaría el club hasta que pasase la Copa Mundial de Fútbol de 2014, celebrada en su país. Finalmente, el 26 de mayo de 2013, en la web oficial del F. C. Barcelona, se confirmó que ficharía por 5 temporadas con el club blaugrana.56 El traspaso fue valorado en 57 millones de euros.7
En el encuentro de la primera jornada de Liga 2013/14, Neymar hizo su debut en partido oficial, al entrar de cambio en el minuto 63 en la victoria por 7–0 frente al Levante UD.8 El 21 de agosto, marcó su primer gol oficial con el Barcelona en el primer partido de la Supercopa de España de Fútbol 2013 frente al Atlético Madrid.9 Su debut en liga fue el 24 de marzo de 2013, en un encuentro contra la Real Sociedad, donde quedaron 4-1. En su primer Barça-Madrid, el 26 de octubre de 2013,10 él fue el encargado de abrir el marcador en el minuto 19', siendo clave en la victoria blaugrana por 2-1.
El 13 de septiembre de 2014, después de aparecer como un sustituto, Neymar marcó sus dos primeros goles de la temporada 2014-15, ayudando al Barcelona al derrotar al Athletic Club por 2-0. El 27 de septiembre, marcó un 'hat-trick' ante el Granada en la victoria por 6-0 y pasó a marcar en sus próximos tres partidos de Liga, incluyendo el primer gol en la derrota 1-3 ante el Real Madrid en el Estadio Santiago Bernabéu.

El 24 de enero de 2015, Neymar anotó dos goles y asistió dos goles más en la victoria por 6-0 al Elche. El 28 de enero, marcó su 20º gol de la temporada en la victoria de cuartos de final de Copa del Rey 3-2 sobre el Atlético de Madrid. El 4 de marzo, Neymar anotó doblete en la victoria 3-1 por las semifinales de la Copa del Rey del Barcelona sobre el Villarreal para clasificar el club durante su 37ª final de la Copa española. El 21 de abril, Neymar elevó su cuenta a 30 goles en la temporada al anotar dos veces en la victoria 2-0 en la Liga de Campeones de la UEFA por cuartos de final al París Saint-Germain y clasificar para las semifinales.
En mayo, el mes de cierre de la temporada, Neymar anotó el último gol en la victoria por 3-0 ante el Bayern de Múnich en el partido de ida de la semifinal de la Liga de Campeones. Una semana más tarde, marcó los dos goles del equipo en una segunda derrota 3-2 de ida en el Allianz Arena para asegurar el Barça en la final de la Liga de Campeones de la UEFA. También abrió el marcador con un cabezazo en la victoria por 2-0 de la liga contra la Real Sociedad, resultado que le dio al Barça una ventaja de cuatro puntos sobre el Real Madrid con sólo dos partidos restantes. Después de asegurar el título de Liga el 17 de mayo con una victoria por 1-0 sobre el Atlético de Madrid en el Estadio Vicente Calderón, el Barcelona derrotó al Athletic Club por 3-1 en el Camp Nou en el 2015 por la final de la Copa del Rey el 30 de mayo, con Neymar anotar el segundo gol para el Barça.11
El 6 de junio de 2015, Neymar anotó el tercer gol en el 3-1 de la final de la Liga de Campeones, la derrota final del campeón italiano Juventus de Turín en el Olympiastadion de Berlín, asegurando el club ganó su quinta Copa de Europa. Esto hizo que el Barcelona sea el primer equipo en la historia en ganar el triplete de Liga nacional, Copa macional y Copa de Europa dos veces.12 En una nota personal, se convirtió en el octavo jugador en la historia del fútbol en ganar tanto la Copa Libertadores y la Liga de Campeones de la UEFA, y el primer jugador en marcar en las finales de ambas competiciones.
Neymar terminó la temporada con 39 goles en todas las competiciones y 10 en la Liga de Campeones, haciéndole goleador conjunto con Cristiano Ronaldo y su compañero de equipo Lionel Messi.13 La línea de ataque de Neymar, Messi y Luis Suárez terminó con 122 goles, siendo lo más altode una temporada para un equipo español.14
Debido a que sufrió paperas, Neymar se perdió los dos primeros títulos de la temporada, la Supercopa de Europa y la Supercopa de España. El 17 de octubre, Neymar anotó cuatro goles en la victoria en casa del Barcelona 5-2 ante el Rayo Vallecano.
En la jornada 3 de la Liga BBVA, tras su recuperación de su lesión, Neymar anota un gol frente al Atlético de Madrid.15
En septiembre, jornada 4, Neymar anota su segundo gol en la Liga contra el Levante U.D., el resultado fue 4-1 favor Barcelona.16 Neymar, anota el gol de la honra, frente al Celta de Vigo, en la jornada 5, tras su derrota 4-1.17
El 17 de octubre de 2015, Neymar anota su primer hat-trick de la temporada, frente al Rayo Vallecano, el marcador culmina 5-2.18 Neymar termina octubre con un gol frente al Getafe.19
El 8 de noviembre de 2015, anota su doblete frete al Villareal, en la jornada 11.20 El 21 de noviembre del 2015, en el clásico español, Neymar anota uno de los cuatro goles frente al Real Madrid.21 El resto de noviembre, hubo enfrentamiento contra la Real Sociedad, donde Neymar anotó su doblete.
En el inicio de año, Neymar tuvo su primera participación tras anotar un gol frente al Granada C.F..22 El 17 de enero de 2016, Neymar anota un tanto, tras la goleada al Athletic Club 6 a 0.23

Por su buena actuación en la pasada temporada, Neymar fue finalista para obtener el FIFA Balón de Oro 2015, junto con Lionel Messi y Cristiano Ronaldo, quedando así como 3er. lugar de la ceremonía con un 7,86% de los votos.242526 Neymar fue elegido como uno de los integrantes del Mejor Equipo del Año junto con Manuel Neuer, Marcelo, Thiago Silva, Sergio Ramos, Daniel Alves, Luka Modrić, Paul Pogba, Andrés Iniesta, Cristiano Ronaldo y Lionel Messi.27
Finalmente, el Barcelona de Neymar terminó la temporada ganando dos títulos más, la Liga y la Copa del Rey.

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